Pada tahun 1912, Bayliss diangkat sebagai Profesor Fisiologi Umum di University College London. Selain hormon, ia juga berjasa dalam pengembangan terapi kejut pascaoperasi dengan injeksi garam-gum, yang terbukti menyelamatkan banyak nyawa selama Perang Dunia I akibat luka berat.
Puncak karyanya adalah buku klasik Principles of General Physiology yang terbit dalam empat edisi. Buku ini menjadi pegangan utama dalam dunia fisiologi. Sayangnya, ketika kondisi kesehatannya memburuk, tidak ada ilmuwan lain yang mampu menyusun ulang isi bukunya dengan ketelitian seperti yang ia lakukan, karena betapa mendalam dan luasnya pengetahuan yang ia miliki.
Di luar laboratorium, kehidupan pribadi Bayliss juga menarik. Ia menikahi Gertrude Starling, saudari dari rekannya Ernest Starling. Mereka memiliki empat anak, dan salah satunya, Leonard Ernest Bayliss, mengikuti jejak sang ayah sebagai ahli fisiologi. Bayliss dan istrinya dikenal ramah dan aktif membantu kesejahteraan sosial masyarakat di sekitar pabrik keluarganya di Cable Street, Wolverhampton. Ia dikenang sebagai sosok rendah hati, ramah, dan sangat menghargai orang lain lebih daripada dirinya sendiri.