Bohr terus melanjutkan pendidikannya hingga meraih gelar doktor pada tahun 1911. Ia kemudian melanjutkan penelitian pascadoktoralnya di Universitas Cambridge, Inggris. Namun, pertemuan pertamanya dengan ilmuwan J.J. Thomson kurang menyenangkan karena Bohr dengan polosnya menunjukkan kesalahan dalam buku Thomson. Akhirnya, ia lebih memilih bekerja bersama Ernest Rutherford di Universitas Manchester, yang kemudian menjadi mentornya.
Bersama Rutherford, Bohr mulai mengembangkan model atom yang memperbaiki konsep Rutherford sebelumnya. Ia menyadari bahwa hukum fisika klasik gagal menjelaskan perilaku elektron di dalam atom. Dengan menggabungkan teori kuantum dari Max Planck dan Albert Einstein, Bohr menyusun model atom baru yang menjelaskan bahwa elektron hanya dapat berada di orbit tertentu dan tidak dapat berada di sembarang tempat.
Penemuan besarnya datang ketika ia menggunakan formula Balmer untuk menjelaskan spektrum cahaya yang dihasilkan atom hidrogen. Dengan memadukan teori kuantum, ia menunjukkan bahwa energi elektron dalam atom hanya bisa berada pada tingkat tertentu. Inilah awal mula lahirnya mekanika kuantum, cabang fisika yang kini menjadi dasar pemahaman kita tentang dunia atom.